Abstract
Arsenic has recently become of the most serious environmental concerns, and the worldwide regulation of arsenic fur drinking water has been reinforced. Arsenic contaminated groundwater and soil have been frequently revealed as well, and arsenic contamination and its treatment and measures have been domestically raised as one of the most important environmental issues. Arsenic behavior in geo-environment is principally affected by oxides and clay minerals, and particularly iron (oxy)hydroxides have been well known to be most effective in controlling arsenic. Among a number of iron (oxy)hydroxides, for this reason, 2-line ferrihydrite was selected in this study to investigate its effect on arsenic behavior. Adsorption of 2-line ferrihydrite was characterized and compared between As(III) and As(V) which are known to be the most ubiquitous species among arsenic forms in natural environment. Two-line ferrihydrite synthesized in the lab as the adsorbent of arsenic had $10\sim200$ nm for diameter, $247m^{2}/g$ for specific surface area, and 8.2 for pH of zero charge, and those representative properties of 2-line ferrihydrite appeared to be greatly suitable to be used as adsorbent of arsenic. The experimental results on equilibrium adsorption indicate that As(III) showed much stronger adsorption affinity onto 2-line ferrihydrite than As(V). In addition, the maximum adsorptions of As(III) and As(V) were observed at pH 7.0 and 2.0, respectively. In particular, the adsorption of As(III) did not show any difference between pH conditions, except for pH 12.2. On the contrary, the As(V) adsorption was remarkably decreased with increase in pH. The results obtained from the detailed experiments investigating pH effect on arsenic adsorption show that As(III) adsorption increased up to pH 8.0 and dramatically decreased above pH 9.2. In case of As(V), its adsorption steadily decreased with increase in pH. The reason the adsorption characteristics became totally different depending on arsenic species is attributed to the fact that chemical speciation of arsenic and surface charge of 2-line ferrihydrite are significantly affected by pH, and it is speculated that those composite phenomena cause the difference in adsorption between As(III) and As(V). From the view point of adsorption kinetics, adsorption of arsenic species onto 2-line ferrihydrite was investigated to be mostly completed within the duration of 2 hours. Among the kinetic models proposed so for, power function and elovich model were evaluated to be the most suitable ones which can simulate adsorption kinetics of two kinds of arsenic species onto 2-line ferrihydrite.
최근 들어 비소오염에 대한 환경적 관심이 증대되면서, 세계적으로 비소에 대한 음용수 기준이 강화되고 있으며, 국내적으로도 비소로 오열된 지하수 덴 토양의 출현 빈도가 높아지면서 비소 오염과 그에 대한 처리 및 대책이 주요한 환경적 관심사로 대두되고 있다. 지중에서 비소의 거동은 주로 산화물들과 점토광물에 의하여 제어되는데, 특히 철(산)수산화물이 가장 효과적으로 비소를 제어하는 것으로 알려져 있다. 이에 본 연구에서는 다양한 철(산)수산화물들 중 2-line ferrihydrite가 비소의 거동에 어떠한 영향을 미치는가를 파악하기 위하여 수행되어졌다. 다양한 비소 화학종들 중 자연 상에서 발현 빈도수가 가장 큰 3가 비소(아비산염)와 5가 비소(비산염)가 2-line ferrihydritc와 어떠한 흡착 특성을 갖는지 비교하여 연구하였다. 비소의 흡착제로 실험실에서 제조되어 이용된 2-line ferrihydrite는 $10\sim200nm$의 작은 나노 크기, $247m^{2}/g$의 비교적 큰 비표면적, 다른 철(산)수산화물보다 높은 8.2의 영전하 pH 등을 갖는 것으로 나타났는데, 이러한 2-line ferrihydrite의 대표적인 물리화학적인 특성들은 비소의 흡착제로서 매우 적합한 것으로 조사되었다. 평형흡착 실험결과, 3가 비소가 5가 비소보다 월등히 높은 흡착력을 보였으며, 3가 비소는 pH 7.0, 5가 비소는 pH 2.0에서 가장 놀은 흡착력을 보이는 것으로 나타났다. 3가 비소는 pH 12.2를 제외하고는 pH에 따른 흡착량이 크게 차이를 보이지 않은 반면, 5가 비소는 pH가 증가함에 따라 흡착량이 현격하게 갈소하는 것으로 나타났다. pH에 따른 비소의 흡착특성을 보다 더 자세하게 초찰한 견과, 3가 비소는 pH 8.0까지는 흡착량이 증가하다가 pH 9.2 이상에서는 흡착량이 급격하게 같소하는 것으포 나타났다. 5가 비소의 경우에는 pH가 증가할 수록 비교적 일정하게 흡착량이 갉소하는 것을 알 수 있었다. 이렇게 비소 화학종에 따라서 상이한 흡착특성을 보이는 이유는 pH에 따른 각 비소 화학종의 화학져 존재 형태(chemical speciation)와 2-line ferrihydrite의 표면전하의 변화 등이 복합적으로 작용하기 때문인 것으로 사료된다. 각 비소 화학종과 2-line ferrihyite와의 흡착특성을 반응속도론적 관점에서 고찰한 결과, 대부분의 비소종들이 2시간 이내에 흡착이 거의 완료되는 것으로 나타났으며, 두 종류의 비소 화학종과 2-line ferrihydrite의 흡착 반응속도를 가장 잘 모사하는 반응속도 모댁은 power function과 elovich model인 것으로 조사되었다.
