The Journal of Engineering Geology (지질공학)

The Korean Society of Engineering Geology (대한지질공학회)
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Occurrence of Radionuclides in Groundwater of Korea According to the Geological Condition

국내 지질별 지하수내 자연방사성물질의 산출특성

  • Received : 2015.12.11
  • Accepted : 2016.01.11
  • Published : 2016.03.31
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Abstract

This study aimed to evaluate the occurrence of natural radionuclides in Korean groundwater. Groundwater radionuclide data for the period 2000-2011 were obtained from the National Institute of Environmental Research and published literature, classified into five groups according to host rock type, and used to construct detailed concentration maps. Radon, uranium, gross-α, and radium concentrations ranged from 0.4 to 64,688.0 pCi/L (mean: 4,907 pCi/L), 0 to 2,297 μg/L (mean: 27.5 μg/L), 0 to 312 pCi/L (mean: 3.9 pCi/L), and 0 to 17.4 pCi/L (mean: 0.2 pCi/L), respectively. Radon concentrations in 562 of a total 1,501 wells (i.e., 53.5%) exceeded 4,000 pCi/L, which is the acceptable contamination threshold established by the United States Environmental Protection Agency. Uranium, gross-α, and radium concentrations exceeded the respective thresholds of 30 μg/L, 15 pCi/L, and 5 pCi/L in 121 of 1,031 wells (11.9%), 34 of 978 wells (3.5%), and 4 of 89 wells (4.5%), respectively. The mean radionuclide concentration in groundwaters hosted by igneous and metamorphic rocks was higher than that in groundwaters hosted by other rock types, such as volcanics, carbonates, and other sedimentary rocks. The correlations between individual radionuclides were weak or insignificant.

이 연구는 국내 지질별 지하수내 자연방사성물질의 산출특성을 평가하기 위해 지질을 5개로 분류한 후 공간적 농도 분포, 일원분산분석 그리고 상관관계 분석을 실시하였다. 지하수중 라돈 농도는 최소 0.4 pCi/L에서 64,688 pCi/L까지 매우 넒은 범위를 나타냈다. 각 자연방사성물질의 표준편차값이 평균값보다 상회하는 것은 일부 고농도 지하수가 포함되어 있어 산술평균에 큰 영향을 주는 것으로 사료된다. 히스토그램을 통해 라돈은 전체 자료 중 53.5%가 미환경청(USEPA)의 대체최고허용농도가 초과하였고 우라늄은 30 μg/L 이상이 11.9%, 전알파는 15 pCi/L 이상이 3.5% 그리고 라듐 5 pCi/L 이상인 4개(4.5%)가 미환경청의 대체최고허용농도를 초과한 것으로 나타났다. 자연방사성물질간에 상관분석 결과 매우 낮은 결정계수가 나타나 서로 상관성이 없는 것으로 분석되었다. 결론적으로 여러 가지 변수 인해 모암인 우라늄 농도에 따른 라돈, 전알파, 라듐간의 농도는 큰 연관성이 없었다. 그러나 라돈과 우라늄은 화산암(화강암) 지역, 변성암지역 순으로 고농도를 보였고 퇴적암에선 가장 낮은 농도를 분석되었다. 또한 다른 자연방사성물질에 비해 라돈은 지질에 따라 상대적으로 크게 영향을 받는 것으로 나타났다.

Keywords

서 론

자연방사성물질은 지구상에 자연 환경적으로 존재, 발생 및 분포하는 방사성 물질을 말한다(Kim et al., 2013). 대표적인 자연방사성물질은 우라늄(238U), 라돈(222Rn) 그리고 라듐(226Ra) 등이 있다. 이들의 반감기는 각각 45억년, 3.82일 그리고 1,600년이며 이 중 우라늄과 라돈에 장기간 고농도로 노출될 경우 인체에 매우 유해한 것으로 알려져 있다(Cho et al., 2007). 미환경청(United States Environmental Protection Agency, USEPA)에 따르면 매년 130,000명의 폐암사망자 중 7,000~30,000명이 실내 라돈가스에 노출되어 사망한 것으로 추정되고 있다.

한편 국내에선 남원 내기마을의 지하수 라돈오염 등 라돈의 건강위험성에 대한 관심이 증대되고 있다. 특히 라돈은 무색, 무취이기 때문에 사람이 감지하기 어렵고 라돈측정기를 이용하여만 그 농도의 정도를 알 수 있다. 이에 자연방사성물질의 위해성을 오래전부터 인지한 유럽 및 미국 등 선진국들은 연구수행 후 지속적인 개정을 거쳐 자연방사성물질에 대한 가이드라인을 만들고 있다. 더불어 자연방사성물질 관련 연구들이 활발히 수행되고 있다 (Zhuo et al., 2001; Skeppström and Olofsson, 2007; Mckinley et al., 2013; Ravikumar et al., 2014; Cho et al., 2015).

그러나 현재까지 지하수내 자연방사성물질인 라돈, 우라늄, 전알파 그리고 라듐 간의 기작, 유동, 발생 및 분포에 대한 근거를 명확하게 제시하는 연구가 나오지 않은 실정이다. 우리나라도 국립환경과학원(National Institute of Environmental Research, NIER)이 1999년부터 지금까지 전국단위로 지하수 중 방사성물질 함유실태 조사를 지속적으로 수행하고 있다. 국내에서도 다년간 자료를 토대로 지속적으로 연구가 진행하고 있지만 외국과 마찬가지로 자연방사성물질에 대한 연구가 많지 않은 실정이다.

일반적으로 지하수내 자연방사성물질의 농도는 그 지역의 지질에 따라 큰 영향을 받는다. 특히 우리나라 경우 다른나라에 비해 우라늄을 포함하는 화성암(화강암)이 50% 이상을 차지하고 있다. 1999년부터 현재까지 자연방사성물질에 대한 정량적인 자료가 많지만 정성적인 연구는 아직 부족한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 지금까지 국립환경과학원이 조사한 전국단위의 자연방사성물질 자료를 토대로 라돈, 우라늄, 전알파, 라듐 간의 산출특성 및 상관관계를 정성적으로 분석하는 것이 목적이다.

 

연구지역 및 방법

지하수내 자연방사성물질 농도는 여러 요인으로 인해 영향을 받지만 그 중에서도 지질에 의해 영향을 가장 많이 받는다(Dana et al., 1988). 따라서 자연방사성 관련하여 이미 발표된 논문들은 방사성물질 농도 특성에 따라 지질별로 단순화하여 설명하였다(Hess et al., 1985; Cho et al., 2007; 2012; 2013). 이 연구는 남한 전체 대상으로 수행을 하였다. 우리나라는 다른 나라에 비해 선캄브리아기부터 시작하여 신생대까지 다양한 암석과 지층으로 구성되어 있다. 특히 우리나라는 선캄브리아기 변성암류와 중생대의 심성암류가 대부분의 지질을 차지하고 있다(Ju et al., 2013). 연구수행을 위해 한국지질자원연구원의 1:1,000,000 지질도폭을 기초로 여러 암석들을 5개로 단순화 시켜 화성암(화강암), 탄산염암, 화산암, 변성암, 퇴적암로 분류하였다(Fig. 1). 여기서 화산암은 화성암, 탄산염암은 퇴적암에 포함되지만 다른 암석이 비해 상대적으로 넓게 분포되어 있고 기존 연구와 달리 지질별 특성을 파악하기 위해 별도로 구분하였다.

Fig. 1.Geological map of Korea, modified from KIGAM (2014).

본 연구의 지하수내 자연방사성물질 자료는 국립환경과학원과 한국지질자원연구원이 전국단위로 대상으로 2000년부터 2011년까지 수행한 9년치 자료(NIER, 2000; 2001; 2002; 2006; 2007; 2008; 2009; 2010; 2011)를 토대로 라돈 999개, 우라늄 973개, 전알파 945개 그리고 라듐 89개를 각각 수집하였다. 이 자료는 자연방사성물질 고농도(화강암) 지역에 위치한 마을상수도 지하수 관정을 대상으로 중점적으로 수행하였다. 그 밖에 자연방사성물질 자료는 논문 및 보고서를 통해 자료를 추가 수집하였다(Han and Park, 1996; Jeon, 2009; Kim, 2013; C&H Inc., 2014).

본 연구에서 수집된 지하수 각 자료의 총 개수는 라돈 1,051개, 우라늄 1,013개, 전알파 978개, 라듐 89개이다. 이를 토대로 측정된 지점의 농도와 공간적 분포를 이용하여 자연방사성물질별 농도 분포도를 작성하였다. 분석된 자연방사성물질은 라돈, 우라늄, 전알파 그리고 라듐이었으나 라듐 농도는 검출된 자료가 적어 제외시키고 라돈, 우라늄, 전알파의 농도 분포도만 도시하였다. 자연방사성물질의 농도 등급은 USEPA의 대체최고허용농도(Alternative Maximum Contaminant Level, AMCL)와 우리나라 검출된 자연방사성물질 농도를 고려하여 라돈은 0~300, 300~1,000, 1,000~2,000, 2,000~4,000, 4,000~65,000 pCi/L로 우라늄은 0~0.01, 0.01~5, 5~30, 30~100, 100~3,000 μg/L로 전알파는 0~0.1, 0.1~0.5, 0.5~15, 15~100, 100~350 pCi/L로 등급화를 하였다. 화성암(화강암), 탄산염암, 변성암, 화산암, 퇴적암 5개의 지질구분을 한 후 지질분류에 따라 각 자연방사성물질의 평균 농도가 차이가 있는지를 알아보기 위해 일원분산분석(one-way analysis of variance)을 수행하였다. 일원분산분석이란 세 개 이상의 집단들에 대한 평균을 비교하여 한 요인이 종속변수에 영향을 얼마나 주는지 알 수 있다. 또한 사후분석을 통해 집단 간 차이의 정도를 알 수 있다. 이 연구에선 5개의 지질분류를 독립변수로 하고 각 자연방사성물질 농도를 종속변수로 정하여 일원분산분석을 실시하였다. 더불어 자연방사성물질 간에 어느 정도의 관련성이 있는지를 분석하기 위해 상관관계 분석을 실시하였다.

 

결과 및 토의

자연방사성물질의 농도 특성

Table 1은 자연방사성물질별에 대한 기초적인 통계표를 나타냈다. 우선 1,051개의 지하수 라돈 농도는 최소 0.4 pCi/L에서 64,688 pCi/L까지 매우 넒은 범위를 나타났다. 평균값 4,907 pCi/L, 중앙값 4,240 pCi/L, 표준편차 5,420 pCi/L 그리고 변동계수는 1.10으로 보였다. 1,013개의 우라늄 농도는 0~2,297.0 μg/L로 역시 넓은 범위를 보였다. 평균값 27.5 μg/L, 중앙값 1.1 μg/L, 표준편차 135.0 μg/L 그리고 변동계수는 4.90을 나타났다. 978개의 전알파 농도는 0~312.0 pCi/L를 보였고 평균값 3.9 pCi/L, 중앙값 0.5 pCi/L, 표준편차 21.4 pCi/L 그리고 변동계수는 5.49로 나타났다. 마지막으로 89개의 라듐 농도는 0~17.4 pCi/L로 보였고 평균값 0.2 pCi/L, 중앙값 0 pCi/L, 표준편차 2.3 pCi/L 그리고 변동계수 11.50으로 나타났다. 각 자연방사성물질의 평균값과 중앙값이 최대값에 비해 매우 낮은 것은 다수의 지역이 낮은 농도를 나타나기 때문이다(Ju et al., 2013). 라돈과 라듐은 각각 평균값(4,907 pCi/L)과 중앙값(4,240 pCi/L), 평균값(0.2 pCi/L)과 중앙값(0 pCi/L) 차이가 없는 반면 우라늄과 전알파는 상대적으로 큰 차이를 보였다. 각 자연방사성물질의 표준편차값이 평균값보다 상회하고 변동계수는 라돈, 우라늄, 전알파 그리고 라듐 순으로 크게 나타났다. 특히 각 자연방사성물질들은 일부 고농도 지하수가 포함되어 있어 산술평균에 큰 영향을 주고 있다(Cho et al., 2012).

Table 1.Min: minimum; Max: maximum; Med: median; Avg: Average; SD: standard deviation; CV: coefficient of variation

각 자연방사성물질별 Log 값을 취한 후 일정한 범위로 구분하여 히스토그램으로 나타내었다(Fig. 2). 라돈은 전체 자료 1,051개 중 562개(53.5%)가 USEPA의 대체최고허용농도(Alternative Maximum Contaminant Level, AMCL)인 4,000 pCi/L (USEPA, 1999)를 초과하였고 Log 3.6~3.8 pCi/L 범위에서 상대적으로 매우 높게 나타났다. 이는 자연방사성물질 실태조사 시 고농도 지역을 중점적으로 실시하였기 때문으로 분석된다. 라돈에 비해 우라늄, 전알파, 라듐은 히스토그램에서 정상분포를 보였다. 우라늄은 전체 자료 1,013개 중 30 μg/L 이상이 121개(11.9%), 전알파는 전체 자료 978개 중 15 pCi/L 이상이 34개(3.5%) 그리고 라듐 전체 자료 89개 중 5 pCi/L 이상인 4개(4.5%)가 USEPA의 대체최고허용농도를 초과한 것으로 나타났다. 이는 분석된 자료에서 높은 라돈 농도를 나타나더라도 우라늄, 전알파, 라듐은 약한 상관관계를 나타날 것으로 추정할 수 있다.

Fig. 2.Statistical distribution of the concentrations of (a) 222Rn, (b) 238U, (c) gross-α and (d) 226Ra in Korean groundwater.

자연방사성물질과 지질의 관계

Table 2는 각 지질별 지하수의 자료개수와 지하수의 라돈, 우라늄, 전알파 그리고 라듐의 평균 농도값을 정리하였다. 지질별 지하수의 라돈 평균값은 화성암 지역이 6,175 pCi/L로 가장 높았고 변성암 지역 5,032 pCi/L, 화산암 지역 1,584 pCi/L, 탄산염암 지역 1,388 pCi/L 그리고 퇴적암 지역 745 pCi/L 순으로 나타났다. 지질별 우라늄 평균값은 화성암 지역 지하수는 40.20 μg/L, 변성암 지역 지하수는 17.24 μg/L, 탄산염암 지역 지하수는 15.52 μg/L, 퇴적암 지역 지하수는 1.58 μg/L 그리고 화산암 지역 지하수는 0.53 μg/L 순으로 나타났다.

Table 2.*except the volcanic rocks; **except the carbonate rocks n.a: not available ( ): total number of data

지질별 전알파 평균값도 마찬가지로 화성암 지역에서 5.48 pCi/L로 가장 높고 다음으로 탄산염암 3.07 pCi/L, 변성암 2.28 pCi/L, 화산암 1.42 pCi/L 그리고 퇴적암 1.22 pCi/L 지역 순으로 나타났다. 이와 달리 라듐은 탄산염암 지역에서 2.50 pCi/L 가장 높고 다음으로 화성암 지역 1.04 pCi/L, 변성암 지역 0.74 pCi/L, 퇴적암 지역 0.03 pCi/L 순으로 보였다.

우리나라 지질구분에 따른 지하수의 자연방사성물질별 농도 분포도 도시결과, 라돈 농도분포는 1,051개 자료 중 605개(63.9%)가 4,000 pCi/L 이상으로 나타났다(Fig. 3a). 고농도를 보인 지역은 거의 화성암(화강암) 지역이었고 1,000 pCi/L 이하인 낮은 지역은 퇴적암 지역으로 분석되었다. 이는 라돈은 지질에 상대적으로 큰 영향을 받고 있다는 것으로 해석된다. 우라늄 농도분포는 1,013개 자료 중 873개(88.3%)가 30 μg/L 이하의 값을 보였고 115개(12.7%)만 30 μg/L 이상 값을 나타났다(Fig. 3b).

Fig. 3.Spatial distributions of the significant groundwater concentrations of (a) 222Rn, (b) 238U, and (c) gross-α, shown on a geology base map.

우라늄의 농도가 30 μg/L 이상인 지역은 주로 화성암(화강암) 지역 또는 화성암과 변성암 경계지역으로 나타났지만 라돈에 비해 지질에 의한 큰 영향을 받지 않는 것으로 판단된다. 또한 우라늄 농도가 가장 낮은 지역인 퇴적암 지역으로 나타났다. 전알파 농도분포는 978개 자료 중 926개(96.5%)가 15 μg/L 이하의 값을 보였고, 33개(3.4%)만 15 μg/L 이상 값을 보였다(Fig. 3c). 전알파는 화강암에서 고농도로 나타난 라돈과 우라늄에 비해 상대적으로 낮은 상관성을 보였다.

5개의 지질에 따른 자연방사성물질 농도에 미치는 영향을 규명하기 위해 일원분산분석 결과값을 Table 3에 나타냈다. 라돈, 우라늄, 전알파, 라듐 중 라돈의 화성암-퇴적암 그룹이 P값(2.71E-30)이 유의수준 0.05보다 작기 때문에 지질에 따른 자연방사성물질 평균농도가 통계적으로 가장 유의미한 수준에서 차이가 있는 것으로 나타났다. 그 다음 변성암과 퇴적암(P=7.83E-14), 화성암-화산암(P=2.96E-10), 화산암-변성암(P=1.17E-04) 그리고 화성암-탄산염암(P=5.13E-04) 순으로 유의미하게 보였다. 그 외 우라늄의 경우 탄산염암-퇴적암(P=0.005), 변성암-퇴적암(P=0.010), 화성암-퇴적암(P=0.016), 화성암-변성암(P=0.040), 탄산염암-화산암(P=0.045), 라듐의 경우 탄산염암-퇴적암(P=0.026)으로 유의미한 차이가 있다. 반면 전알파는 유의수준보다 높게 나타나 유의미하지 않는 것으로 분석되었다. 이 결과, 다른 자연방사성물질 비해 라돈이 지질에 상대적으로 크게 영향을 받는 것으로 분석된다. 이는 라돈이 화성암지역에서 높은 라돈 농도가 보이는 반면 퇴적암 지역에서는 낮은 라돈농도를 나타나는 것으로 분석된다.

Table 3.n.a: not available

자연방사성물질간 상관성

우리나라의 라돈, 우라늄, 전알파 그리고 라듐 간의 상관관계를 파악위해 Fig. 4에 도시하였다. 도시한 결과, 라돈-우라늄(r2=0.014), 라돈-전알파(r2=0.004), 라돈-라듐(r2=0.041), 우라늄-전알파(r2=0.0001), 우라늄-라듐(r2=0.0004) 그리고 전알파-라듐(r2=0.001)로 매우 낮은 결정계수가 나타나 서로 상관성이 없는 것으로 분석된다. 결정계수가 낮게 나타난 것은 모암 내 자연방사성물질을 포함하고 있는 지질, 광물의 농도, 지하수 환경 등 복합적인 요인에 의한 것으로 사료된다(Dana et al., 1988; Jeon, 2009; Cho et al., 2013).

Fig. 4.Bivariate plots of 222Rn concentration vs. 238U, gross-α, and 226Ra in groundwater.

각각의 지하수 관정으로부터 시료채취 방법과 보관시간에 따라 크게 그 농도값이 크게 달라지고 특히 라돈은 반감기가 3.82일로 휘발성이 강한 자연방사성 물질로 측정시간에 따라 오차가 생기는 것으로 분석된다. 각 지질별로 자연방사성물질의 상관분석을 해보았지만 마찬가지로 서로 매우 낮은 결정계수가 나타났다. 추가적으로 자연방사성물질과 주요 양·음이온의 상관분석을 한다면 보다 신뢰성이 있는 연구결과가 도출될 것으로 사료된다.

 

결 론

이 연구는 우리나라 지하수내 자연방사성물질인 라돈, 우라늄, 전알파, 라듐 농도의 산출특성을 분석하기 위해 지질을 5개로 단순화 시켰으며 기초통계, 공간적 농도 분포, 일원분산분석, 상관분석을 실시하였다.

지하수내 자연방사성물질 농도 범위는 넓은 범위를 나타냈다. 특히 지하수 라돈 농도는 최소 0.4 pCi/L에서 64,688 pCi/L까지 매우 넒은 범위를 나타났다. 각 자연방사성물질의 표준편차값이 평균값보다 상회하는 것은 일부 고농도 지하수가 포함되어 있어 산술평균에 큰 영향을 주었기 때문이다.

히스토그램을 통해 라돈은 전체 자료 1,051개 중 562개(53.5%)가 USEPA의 대체최고허용농도가 초과하였고 우라늄은 전체 자료 1,013개 중 30 μg/L 이상이 121개(11.9%), 전알파는 전체 자료 978개 중 15 pCi/L 이상이 34개(3.5%) 그리고 라듐 전체 자료 89개 중 5 pCi/L 이상인 4개(4.5%)가 USEPA의 대체최고허용농도를 초과한 것으로 나타났다

자연방사성 물질간에 라돈-우라늄(r2=0.014), 라돈-전알파(r2=0.004), 라돈-라듐(r2=0.041), 우라늄-전알파(r2=0.0001), 우라늄-라듐(r2=0.0004) 그리고 전알파-라듐(r2=0.001)로 매우 낮은 결정계수가 나타나 서로 상관성이 없는 것으로 분석된다.

결론적으로 여러 가지 변수(지하환경, 시료 채취시기 및 방법 등)로 인해 모암인 우라늄 농도에 따른 라돈, 전알파, 라듐간의 농도는 큰 연관성이 없었다. 하지만 라돈과 우라늄은 화산암(화강암) 지역, 변성암지역 순으로 고농도를 보였고 퇴적암에선 가장 낮은 농도를 분석되었다. 또한 다른 자연방사성물질에 비해 라돈은 지질에 따라 상대적으로 영향을 받는 것으로 나타났다. 향후 자연방사성에 대한 각 지하수 관정의 심도별, 고도별 및 지화학적인 다양한 접근방법과 더 나아가 지역별 암 발생율(폐암, 위암) 자료를 이용한다면 보다 유의미한 연구결과가 도출될 것으로 기대된다.

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